南方科技大学考研，南方科技大学考研难度
转换和操作过程中的能源浪费是一个全球性的严重问题，并引起了越来越多的关注。热电 (TE) 技术为从具有低转换效率的分散热源收集废热提供了前景 。高熵概念提供了扩展的、优化的组合空间，从而产生了不寻常的传输现象和出色的热电性能。
2022年7月7日，南方科技大学何佳清团队在Science 在线发表题为“High figure-of-merit and power generation in high-entropy GeTe-based thermoelectrics”的研究论文，该研究通过调整电子和声子局域化，将碲化锗基高熵材料在 750 开尔文时的品质因数提高到 2.7，并在 506 开尔文的温差下实现了 13.3% 的高实验转换效率。
通过增加熵，增加的晶体对称性使扭曲的菱面体结构中的电子分布离域，从而导致能带收敛并改善电学性质。相比之下，来自熵诱导无序的局部声子抑制了横向声子的传播，这是非谐性增加和晶格热导率大大降低的原因。总之，该研究提供了通过熵操纵来调整电子和声子定位的范例，展示了改善高熵热电材料性能的途径。
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转换和操作过程中的能源浪费是一个全球性的严重问题，并引起了越来越多的关注。热电 (TE) 技术为从具有低转换效率的分散热源收集废热提供了前景 。转换效率主要与热电材料的无量纲品质因数有关。为了追求高 TE 性能，电和热传输特性应同时解耦和优化。一般来说，改善 TE 性能的成功策略需要有序带结构的高电传输特性和无序原子排列的低晶格热导率，遵循声子玻璃电子晶体概念。
最近提出的高熵策略提供了扩展的组成范围，其中可以同时实现稳定的晶体结构和无序的原子排列。然而，无序系统中电子的可能安德森定位可能会降低电传输特性。此外，由于熵驱动的结构稳定，低对称材料的晶体对称性增加也可能加强声子传播。因此，挑战在于避免可能的电子局部化，同时实现声子在高熵材料中的局部分布。
GeTe 属于 IV-VI 硫族化物，并通过扭曲高温立方对称性在室温下稳定为菱面体结构。具有高 TE 性能的 IV-VI 硫属化物通常表现出类似八面体的配位，被描述为被六个阴离子原子包围的阳离子原子。然而，在这些材料中，每个原子平均只包含三个价电子，因为 s 轨道和 p 轨道之间的大能量差导致小的 sp 杂化。三个价电子共享形成六个键会导致电子离域，这与共价键中的局部电子分布不同，共价键被称为元价键或共振键。
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基于GeTe的TE 材料和模块的高物理性能（图源自Science ）
该研究证明了来自增加的晶体对称性的离域电子和来自熵诱导的无序的局部声子可以在高熵 GeTe 基材料中共存，导致在 750 K 时 zT 值为 2.7。通过扫描透射电子显微镜 (STEM) 中的微分相差 (DPC) 成像确定的 GeTe 基材料的原子电场和电荷密度清楚地表明，由于菱面体畸变减少，电子离域增加，这是造成改进的频带收敛和功率因数。
此外，熵诱导的无序声子在很大程度上抑制了横向声子的传播并增加了非谐性，从而导致超低的晶格热导率。GeTe 基材料的高性能在 506 K 的温差下将制造的单个和分段 TE 模块的转换效率分别提高到 10.5% 和 13.3%。这些实验值是TE中最高的，表明朝着 TE 应用迈出了重要一步。总之，该研究提供了通过熵操纵来调整电子和声子定位的范例，展示了改善高熵热电材料性能的途径。
参考消息：
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq5815
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